Harry Moore nasceu em Houston, Florida, em 18 de Novembro de 1905. Após a morte de seu pai em 1914, Moore foi enviado para viver com a irmã de sua mãe em Daytona Beach. No ano seguinte mudou-se para Jacksonville onde viveu com outra de suas tias, Jessie Tyson.
Em 1919 Moore começou seus estudos na Florida Memorial College. Depois de se formar, tornou-se professor em Cocoa, Flórida. Mais tarde tornou-se diretor da Titusville Colored School no Condado de Brevard.
Moore estabeleceu a filial da Associação Nacional para o Progresso das Pessoas de Cor (NAACP) no Condado de Brevard em 1934. Com o apoio do advogado da NAACP, Thurgood Marshall, Moore liderou a campanha para obter salário igual para os afro-americanos que trabalham nas escolas da Flórida. Moore também começou a organizar protestos contra o linchamento na Flórida.
Em 1944 ele formou a Florida Progressive Voters League que conseguiu triplicar o número de eleitores negros registrados. No final da Segunda Guerra Mundial, mais de 116.000 eleitores negros estavam registrados no Partido Democrático da Flórida. Isto representou 31 por cento de todos os eleitores negros elegíveis no estado, um número que era 51 por cento maior do que qualquer outro estado do sul.
As campanhas bem sucedidas do Moore o tornaram impopular com figuras políticas poderosas na Flórida e em junho de 1946 ele foi demitido de seu trabalho de professor. A Associação Nacional para o Progresso das Pessoas de Cor respondeu nomeando Moore como seu organizador na Flórida. Moore foi um grande sucesso neste papel e em 1948 a NAACP tinha mais de 10.000 membros na Flórida.
Em 1949 Moore organizou a campanha contra a condenação injusta de três afro-americanos pelo estupro de uma mulher branca em Groveland, Flórida. Dois anos mais tarde, a Suprema Corte ordenou um novo julgamento. Pouco depois, o Xerife Willis McCall, do Condado de Lake, atirou em dois dos homens enquanto estava sob sua custódia. Um foi morto e outro ficou gravemente ferido.
Após o tiroteio Moore pediu a suspensão do McCall. Um mês depois, a 25 de Dezembro de 1951, uma bomba explodiu na casa de Moore, matando-o a ele e à sua mulher. Embora os membros do Ku Klux Klan fossem suspeitos do crime, os responsáveis nunca foram levados a julgamento.